我受到LZ的启发回馈一下吧：
不要用timer，在WMP对象的mousedown事件中加入你的代码。
代码：
private void axWMP01_MouseDownEvent(object sender, AxWMPLib._WMPOCXEvents_MouseDownEvent e)
{
if (this.axWMP01.fullScreen == true) this.axWMP01.fullScreen = false;
}
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