C#怎么设置一个有键值对的datatable作为数据源?

没懂你的意思。
datatable是数据列表的一种，实例的时候是没有类型转换的，
里面的某一行是可以写成键值对的类型的。

做数据源一般都是绑定界面的时候才用到， 比如WPF中绑定到界面的DataGrid，
键值对也是不影响的，绑定的时候可以选择去绑定datatable中某一个列的某一个属性。

datatable本身就是有 名称和值的 他是一个二维表 有表头 和纪录组成

using system.data

DataTable dt = new DataTable();//定义一个datatable
dt.Columns.Add("ID");//给datatable增加列（表头）
dt.Columns.Add("Name");
DataRow dr = dt.NewRow();//定义一个来自dt 的datarow（表示datatable的一行记录）
dr["ID"] = "0";//赋值
dr["Name"] = "自愿退票";
dt.Rows.Add(dr);//将本条记录添加到dt
DataRow dr1 = dt.NewRow();//定义一个来自dt 的datarow
dr1["ID"] = "1";//赋值
dr1["Name"] = "申请作废";
dt.Rows.Add(dr1);//将本条记录添加到dt

绑定数据
select.DataSource = arr
select.DataTextField = "ID"
select.DataValueField = "Name"
select.DataBind()

DataColumn[] myPrimaryKey = new DataColumn[1];
myPrimaryKey[0] = mydatatable.Columns["ID"];
mydatatable.PrimaryKey = myPrimaryKey;